《Nature Communications》发表我校夏建龙教授课题组最新研究进展

发布时间:2018.08.31 15:14

  近日,我校化学化工与生命科学学院、材料复合新技术国家重点实验室夏建龙教授课题组,在单线态裂分领域取得重要进展,研究成果发表在国际顶级学术期刊《Nature Communications》上(New insights into the design of conjugated polymers for intramolecular singlet fission. Nat. Commun. 2018, 9, 2999. DOI: 10.1038/s41467-018-05389-w.)。

   

  单线态裂分(singlet fission, SF)是指当有机半导体材料受激发产生单线态激子后,通过一个自旋允许的裂分过程,形成两个三线态激子的多激子产生现象。研究表明,单线态裂分在突破单层异质结太阳电池光电转换效率的Shockley–Queisser定律限制、光催化、传感、OLED、光晶体管及生物体系的光防护等领域具有广阔的应用前景,近年来受到了研究人员的广泛关注(Xia, J.* et al. Adv. Mater. 2017, 29, 1601652.)。基于SF的有机太阳能电池EQE达到126%、SF敏化的晶体硅太阳能电池EQE=106%等研究结果已有报道,显示出SF在太阳能电池器件方面重要的潜在应用价值。最近,利用具有SF的主体材料敏化OLED,成功实现了NIR电致发光器件的激子产率达100.8%。由于对单线态裂分产生的内在机理尚不十分清楚,能产生SF的材料很少,尤其是具有SF的聚合物材料非常少,限制了对SF应用的进一步研究。 

  夏建龙教授团队利用超快光谱表征技术,深入研究了基于异靛蓝的聚合物材料IIDDT-Me受光照激发后的激子动力学过程,发现了IIDDT-Me在稀溶液中具有高效的分子内SF,三线态产率可达160%~200%,并提出了具有单线态裂分的新型聚合物材料的设计思路。 

   

  瞬态吸收测试结果表明,IIDDT-Me稀溶液受光照激发后产生的单线态(S1),快速裂分形成三线态激子对(TT态),TT态的生成通过三线态敏化实验进一步确认。同时还观察到单线态裂分过程中形成了单线态(S1)、单线态与三线态对共存态(S1 + TT)、三线态激子对(TT)的动态平衡,平衡常数受单线态裂分的驱动力等因素影响。单线态、共存态和三线态激子对的寿命分别为~5.8 ps、~78 ps和~190 ps。此外,瞬态荧光光谱表征结果显示,SF生成的三线态对(TT)可以产生直接的荧光发射,发射波长随着时间演变红移。进一步研究发现,IIDDT-Me在聚焦状态下,分子内单线态裂分被完全淬灭,这是由于聚合物链发生聚集后,使得单线态能量降低。实验结果表明,设计单线态裂分材料时还必须要考虑到聚合物链之间相互作用的影响。 

   

  论文第一作者为化生学院胡嘉华博士,该工作得到学校“双一流”培育项目、武汉市青年科技晨光计划、国家自然科学基金(21502147, 51773160)等项目的经费支持。 

    

  文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-05389-w   

    

  夏建龙教授先后在美国波士顿大学、哥伦比亚大学和美国劳伦斯伯克利国家实验室从事博士后及访问合作研究。长期致力于有机光电功能材料化学与物理相关问题研究。目前主要研究方向为单线态裂分材料的设计合成、超快光谱表征及其在太阳能电池与光晶体管中的应用。首次提出了高效的分子内单线态裂分材料的设计思路,所设计材料的三线态激子产率达到170%。现已在Nat. Mater.、Nat. Nanotech.、Nat. Chem.、Nat. Commun.、JACS、Adv. Mater.、Nano Lett.、Angew. Chem. Int. Ed.等国际期刊发表SCI论文40余篇。研究成果被C&EN News、ScienceDaily和纳米科技网(Nanotech Web)等20多家专业媒体亮点报道。申请美国专利2项(授权1项)。

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